Cinética
de la Adsorción de Plaguicidas en Compuestos de Grafeno: Una Revisión
|
Carlos
Marcelo Camacho Caero
ccamachoc@adm.emi.edu.bo
https://orcid.org/0000-0002-5083-2572
Escuela
Militar de Ingeniería
Mcal.
Antonio José de Sucre
Cochabamba
– Bolivia
|
RESUMEN
El incremento de la concentración de plaguicidas en
cuerpos de agua de los últimos años puede eliminarse por adsorción. Esta
revisión se tomó los trabajos desde 2010 a 2022 considerando como criterios de
selección trabajos se tuvo que sea adsorción de algún plagicida con compuestos
de grafeno y además se haya estudiado su cinética e isotermas de adsorción
pricipalmente, separadas en cuatro etapas: Diseño de la investigación,
realización de la revisión, análisis y finalmente la estructuración y redacción.
Al analizar los trabajos se encontró que el pH, concentración
inicial del plaguicida, relación volumen y adsorbente, temperatura de reacción,
tiempo de contacto, temperatura, densidad de electrones π, área superficial
específica, tiempo para el estado de equilibrio y condiciones óptimas para la
pirólisis (es caso aislado), son factores que pueden influir directamente la
cinética de adsorción de los plaguicidas. Este proceso se lleva a cabo por la
formación de enlaces π (como enlaces π, π-π, π-alquilo, π-alcalinos, π-σ,
π-apiladas y en forma de T), interacciones electrostáticas e iónicas que
permiten que el plaguicida se adsorba en los diferentes compuestos de grafeno
ayudándose con los átomos capaces de donar electrones como el azufre,
nitrógeno, oxígeno, fósforo o precursores de puentes de hidrógeno.
Palabras
clave: adsorción;
compuestos de grafeno; cinética; plaguicidas.
Pesticide Adsorption
Kinetics on Graphene Compounds: A Review
ABSTRACT
The increase in the concentration
of pesticides in bodies of water in recent years can be removed by adsorption.
This review took the works from 2010 to 2022 considering as selection criteria
work that had to be adsorption of some pesticide with graphene compounds and
also their kinetics and adsorption isotherms have been studied mainly,
separated into four stages: Research design, review, analysis, and finally the
structuring and writing. When analyzing the works, it was found that the pH,
initial concentration of the pesticide, volume, and adsorbent ratio, reaction
temperature, contact time, temperature, π electron density, specific surface
area, time for equilibrium state, and optimal conditions for the pyrolysis (it
is an isolated case) are factors that can directly influence the kinetics of
pesticides. This process is carried out by the formation of π bonds (as π, π-π,
π-alkyl, π-alkaline, π-σ, π-stacked and T-shaped bonds), electrostatic and
ionic interactions that allow the pesticide is adsorbed on the different
graphene compounds with the help of atoms capable of donating electrons such as
sulfur, nitrogen, oxygen, phosphorus or hydrogen bond precursors.
Keywords:
adsorption;
graphene compounds; kinetics; pesticides
Artículo
recibido 12 agosto 2023
Aceptado
para publicación: 15 setiembre 2023
:
INTRODUCCIÓN
En Latinoamérica
alrededor del 80% de la población se encuentra cerca de una fuente de agua
contaminada con residuos líquidos de los cuales el 70% no recibe ningún
tratamiento (Larios et al., 2015).
Asimismo, la creciente demografía y la explotación descontrolada de los
recursos naturales por la industria, ocasiona un aumento en la concentración de
compuestos contaminantes en cuerpos hídricos (Quintero et al., 2010), provocando que emerjan nuevas
moléculas más persistentes y difíciles de tratar (Peña-Guzmán
et al., 2019). Entre estas los plaguicidas son catalogados en muchos
estudios como sustancias químicas altamente tóxicas para los seres humanos y el
medio ambiente (Rasheed et al.,
2019). Además, su consumo está en aumento debido al incremento de
la demanda de alimentos (Kılıç et
al., 2020). Diferentes procesos de tratamiento están siendo
estudiados para mitigar la contaminación por estos compuestos, por ejemplo,
procesos de oxidación avanzada, ozonización, adsorción, biorreactores,
biotecnología, combinación de tratamientos, etc. (Saleh
et al., 2020; Shah, 2019).
Entre los
diversos tratamientos una alternativa es la nanotecnología, debido a su
versatilidad de uso en distintos campos porque trabaja en escalas nanométricas (Mamalis, 2007). Siendo el grafeno el compuestos más representativo de esta
área ya que posee principalmente por una sola capa de átomos de carbono
enlazados por enlaces sp2 superpuestos (Duplock et al., 2004), dotándole
de propiedades como adsorbente, impermeabilidad para los gases, alta
conductividad térmica, alta rigidez, masa efectiva de cero, alta movilidad de
los portadores de carga, ópticamente transparente (Sheehy & Schmalian, 2009), rígido, duro,
fuerte debido a su disposición hexagonal (Lee
et al., 2008) y la superficie actúa formando
enlaces covalentes y no covalentes donando electrones o aceptando otros (Kong et al., 2014). Este puede presentarse generalmente en
tres formas: polvo de grafeno, película de grafeno y líquido de grafeno (Yap & Liu, 2020). La red
puede formar algunas estructuras alotrópicas como se ilustra en la Fig. 1 (Geim & Novoselov, 2007; Iqbal et
al., 2020; Neto & Antonio, 2006). El plano del
grafeno puede recombinarse incluso utilizando otro tipo de átomos para el
dopaje mejorando así sus capacidades de adsorción (Yin et al., 2020) u otra
propiedad, por ejemplo si se quiere dotar de características fotocatalíticas se
adiciona óxido de titanio (IV) (Bhanvase et al., 2017; Luna-Sanguino et al., 2021).
Para predecir la adsorción de los compuestos en la superficie de
estos materiales es necesario considerar algunas isotermas de adsorción las
cuales se manejan en la Tabla 1 y los modelos cinéticos que se resuelven para
este estudio se expresan en la Tabla 2. Con la ayuda de estas isotermas y
resoluciones se logra comparar los datos experimentales, prediciendo como
ocurren las reacciones de adsorción y desorción, considerando las tasas de
unión, desprendimiento
y de manera global para poder expresar los compuestos adsorbido en función de
otros que son más fáciles de medir (Fogler, 2016).
Adicionalmente
el trabajo de J. Wang & Guo, (2020), describe, analiza, evalúa y resuelve
los modelos matemáticos de seudo primer orden y seudo segundo orden.
Seudo
primer orden (PFO)
El
equilibrio de adsorción (qe), en muchas ocasiones, considerando un modelo
lineal para este tipo de cinéticas es representado por qe=k1Ce. k1 con
frecuencia se describe como la velocidad en la que la adsorción llega al
equilibrio y también se encuentra relacionada con la variación de la adsorción
respecto del tiempo (dqt/dt).
Azizian, (2004),
dedujo un modelo cinético utilizando las isotermas de Langmuir, esta llega a
una simplificación debido a que el parámetro Co>>mqmθ/v:
Dónde,
es la fracción ocupada
en los sitios activos (0 a 1), 
: la constante de
velocidad de adsorción (L·mg-1·h-1), concentración
inicial de adsorbente (mg·L-1), 
: constante de velocidad
de desorción (h-1), m: la masa del adsorbente (g), qm:
capacidad máxima de adsorción (mg/g) y v: volumen de la solución (L)
Seudo
segundo orden (PSO)
Se puede llegar a una conclusión
similar partiendo de la isoterma de Langmuir como en el caso de PFO, pero en
este caso la relación dqt/dt está relacionado con k2 y (qe-qt)2,
además, si los parámetros de Co/β y 
(β) se aproximan a 1 puede
modelar la fracción de superficie recubierta en equilibrio. Este modelo de
segundo orden es el paso final en el proceso de adsorción y en ciertas
ocasiones puede existir desviaciones extremas.
Se consideró
para la clasificación de los pesticidas criterios de origen, especie de plaga
que se quiere tratar específicamente y por su función (Drum, 1980). Y además que puede ser
orgánicos naturales, inorgánicos y sintéticos, este último es el más amplio de
entre sus grupos se tiene organoclorados, organofosforados, carbamatos y
piretroides (Abubakar et al., 2020).
En
esta artículo, se trabajó la revisón del estado de arte de la cinética de la
adsorción de los
plaguicidas en compuestos de grafeno, realizando una recopilación de
información científica producida entre 2010 y 2022, considerando parámetros de
tipo de adsorbente a base de grafeno, condiciones iniciales, tiempo de
contacto, isoterma de adsorción, algunas constantes, cinética de adsorción y
analizando como ocurre la adsorción de los pesticidas en agua.
METODOLOGÍA
Según Snyder, (2019) una
“Revisión integrativa”, está separada en cuatro etapas:
Diseño
de la investigación
Se revisó
las plataformas de Sciencediret, Springer, Taylor & Francis y Google
Scholar, centrando la investigación en los artículos que utilizan compuestos de
grafeno para la remoción por adsorción de plaguicidas en agua (aunque estas
fueran residuales o no) y que estudien sus isotermas y cinética de adsorción.
La
recopilación de la información tiene un intervalo entre 2010 a 2022
considerando todo tipo de artículos de investigación, revisiones críticas y de
literatura.
Los
criterios de selección de los artículos son los siguientes:
Tipo de
fuente de agua: Agua residual o agua sintética preparara da con los plaguicidas
de interés.
Tipo de
tratamiento: Adsorción en compuestos de grafeno
Reacción
química con otros compuestos: Puede existir o no
Análisis de
la cinética de remoción o por lo menos de las isotermas.
Palabas
clave: agua residual, plaguicidas, cinética de remoción, adsorción y algunos
pesticidas específicos como la atrazina.
Realización
de la revisión
Se buscó
las combinaciones de las palabras clave los artículos en las bibliotecas
elegidas realizando una recopilación de los artículos científicos que en su
resumen cumplían con la mayoría de los criterios de selección. Verificando
fuentes bibliográficas y palabras clave.
Análisis
La
principal información extraída de los artículos científicos es: tipo de fuente
de agua, tipo de grafeno, condiciones del experimento, cinética, isotermas de
adsorción, constantes y discusión de resultatos. Para posterior depuración de
los artículos que no cumplían los criterios de aceptación y con el objetivo de
la investigación.
En caso de
ser artículos científicos donde existieron experimentación con diferentes
concentraciones, tipos, temperaturas o alguna otra variable solo se consideró
los resultados más relevantes alcanzados por los autores.
a) Estructuración y
redacción
Con
los datos recopilados se sintetizó todo en una tabla, al tratarse de una
recopilación de estudios que se centran en la cinética de adsorción en ciertos
plaguicidas específicos se hizo una breve discusión de los logros alcanzados
hasta el momento y que posibles aplicaciones se pueden dar.
RESULTADOS
Y DISCUSIÓN
Se
analizaron alrededor de 86 artículos, de los cuales se fueron depurando y seleccionando los que cumplían con los
criterios de aceptación, los resultados alcanzados se muestran en la Tabla 3.
Los
resultados sugieren que la mayoría de las isotermas siguen el modelo de Langmuir
o Freundlich con cinéticas de seudo primer y segundo orden describiendo el
comportamiento de la adsorción de los plaguicidas en estos compuestos de
grafeno.
Las
estructuras analizadas fueron, láminas, tubos, paredes simples y múltiples,
configuraciones 3D, reducido, óxido reducido, dopajes con nanopartículas
magnéticas, óxidos metálicos como titanio o hierro, biocarbon, nitrógeno, óxido
de sílice (IV), celulosa carbonizada activada, adición de fenilos y
polisulfona, polímeros magnéticos
El
pH, concentración inicial del plaguicida, relación volumen y adsorbente,
temperatura de reacción, tiempo de contacto, temperatura, densidad de
electrones π, área superficial específica, tiempo para el estado de equilibrio
y condiciones óptimas para la pirólisis (es caso aislado), son factores que
pueden influir directamente la cinética de adsorción de los plaguicidas sobre
los compuestos de grafeno. En adición, las variaciones en la composición
superficie de las capas del adsorbente pueden favoreces o perjudicar según la
estructura química del plaguicida estudiado, llevando a remociones mayores al
90% cambiando las condiciones de algunas variables. Además, el uso de solo la
estructura del grafeno aplicado para la adsorción de ciertos compuestos no
llega a tener un alto rendimiento, por lo que enriquecerlo con nanopartículas
magnéticas, o metálicas, el óxido de grafeno, nanotubos con paredes múltiples y
algunos otros compuestos para incorporar, mejora el proceso. Conjuntamente, la
fuerza iónica del medio afecta a las interacciones electroestáticas entre los
compuestos de grafeno y los plaguicidas.
Los
procesos de adsorción se ven relacionados con la transferencia de masa de los
plaguicidas del seno del agua a tratar y la difusión externa e interna sobre
los compuestos de grafeno, llegando a formar enlaces π, π-π, π-alquilo,
π-alcalinos, π-σ, π-apiladas y en forma de T. Las reacciones para generar estos
enlaces pueden conservar o cambiar la estructura de la molécula del plaguicida,
inclusive hasta eliminar algunos elementos de su cadena para mejorar el
proceso. Algunos átomos que pueden coadyuvar en el proceso de adsorción son los
que promueven su capacidad de donar electrones como el fósforo, azufre,
oxígeno, nitrógeno y promotores de puentes de hidrógeno. Por otro lado, los
impedimentos estéricos por aglomeración de partículas en las capas de los
compuestos de grafeno pueden modificar la cinética de adsorción, por lo que es
necesario en algunos casos dopar la superficie favoreciendo la distribución.
El
pH afecta la carga superficial tanto de los compuestos de grafeno como del
plaguicida, la temperatura principalmente cuando se ve que la difusión interna
y el tiempo que alcanza el equilibrio son pasos limitantes porque estos están
directamente relacionados con el tiempo de contacto y la concentración inicial
del pesticida y adsorbente.
ILUSTRACIONES,
TABLAS, FIGURAS.
Figura 1. Estructura fundamental de todos los alótropos de carbono (Iqbal et al., 2020)
Tabla
1.
Isotermas
de adsorción
|
Expresión
|
Parámetros
|
Descripción
|
Isoterma
|
|
|
2:
|
Reacciones
sólido-gas
|
Langmuir
|
|
|
2:
|
Aplicable
para fases heterogéneas
|
Freundlich
|
|
|
3:
|
Combinación
entre Langmuir y Freundlich
|
SIPS
|
|
|
2:
|
Se asume
un calor de adsorción y efetos indirectos entre adsorbente/adsorbato
|
Temkin
|
|
|
2:
|
Representa
situación intermedia muy cercana a la isoterma de Langmuir
|
Scatchard
|
|
|
|
Expresión
modificada
|
Polanesi-Manes
|
Nota: Tabla basada en los estudios deAyawei et al.,
(2017); Ohtani, (2011); Rashed, (2018); Xia & Ball, (1999); Xu et al.,
(2013)
Tabla 2
Modelos
cinéticos de adsorción en su forma diferencial e integrada
|
Modelo
|
Ecuación diferencial
|
Forma integrada
|
Autor
|
|
PFO
|
|
|
Lagergren,
(1898)
|
|
PSO
|
|
|
Ho
et al., (1996)
|
|
Langmuir-Hinshelwood
|
|
|
Kumar
et al., (2008)
|
|
Elovich
|
|
|
Elovich
& Larinov, (1962)
|
Nota: Tabla basada en los estudios de Kumar et al.,
(2008); J. Wang & Guo, (2020)
CONCLUSIONES
Los
diferentes compuestos de grafeno estudiados en este artículo muestran una
amplia gama variantes que pueden ser utilizadas para la adsorción de los
plaguicidas en el agua, utilizando nanocompuestos que actualmente su
investigación cuenta con varios avances. Se observa también que no solo el
grafeno en su estructura más simple es el compuesto principal para el
tratamiento sino otros como óxidos, nanoaluminas, oxido de grafeno magnético,
nanotubos, entre otros.
Los
plaguicidas en la actualidad conllevan una contaminación bastante problemática
debido a sus características fisicoquímicas, ya que con ínfimas cantidades
pueden llegar a generar contaminaciones altamente peligrosas. Se están
desarrollando diferentes métodos para la remoción aplicando nanomateriales
debido a su selectividad, amplitud de rubos y características químicas y
físicas.
Al estudiar
los modelos cinéticos y de adsorción en compuestos de grafeno los resultados
muestran que una gran mayoría de los plaguicidas siguen una cinética de seudo
primer y segundo orden con isotermas de Langmuir y Freundlich. Los factores que
puede afectar a la cinética de adsorción son el pH, concentración inicial
del plaguicida, relación volumen y adsorbente, temperatura de reacción, tiempo
de contacto, temperatura, densidad de electrones π, área superficial específica
y tiempo para el estado de equilibrio. Estos procesos generan diferentes tipos
de enlaces π (como enlaces π, π-π, π-alquilo, π-alcalinos, π-σ, π-apiladas y en
forma de T), interacciones electrostáticas e iónicas que permiten que el
plaguicida se adsorba en los diferentes compuestos de grafeno, pero en algunos
casos como las estructuras de estos compuestos son muy variables se necesita
adsorbentes específicos con dopajes que ayuden a mejorar para la eliminación de
los pesticidas en el agua. Así mismo, los átomos capaces de donar electrones
como el azufre, nitrógeno, oxígeno, fósforo o precursores de puentes de
hidrógeno ayudan al proceso de eliminación.
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